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而在《[[爱丽丝梦游仙境]]》（ Alice in Wonderland）中，安妮·海瑟薇的白皇后披着一头银白长发，一脸脱线天真的表情，让人印象深刻。事实上，制片方很早就邀请过刚凭借《公主日记》大红大紫的安妮出演爱丽丝一角。“我仔细地考虑过，觉得我没必要再接一个童话故事中甜美女孩的类似角色。”她说道，“不过我告诉制片方，如果将来找到合适的导演，我愿意出演‘白皇后’这个角色。”几年后，制片方找到了一位完美的导演人选。有谁能比鬼才[[蒂姆·伯顿]]更适合引领爱丽丝漫游地下仙境呢？不过，伯顿最初的选角名单里并没有安妮，而原定饰演“白皇后”的女演员因档期原因退出后，制片方想到了她。“我与蒂姆通了电话，”安妮说道，“他很喜欢我的定妆照。我告诉他，我想把皇后演绎成一个综合了Debbie Harry、嘉宝和大卫·鲍伊的角色。结果，就有些像发神经病的小兔子。”随着该片十亿美元票房的成功，安妮也被《[[福布斯]]》杂志选为性价比最高的女星。《福布斯》杂志称，在安妮·海瑟薇身上平均每投入1美元，制片商可以获得64美元的利润。由于好莱坞女演员普遍赚的钱比男演员少，因此能杀入这个榜单着实不易。

同年安妮再次搭档杰克·吉伦哈尔，在《[[爱情与灵药]]》（Love & Other Drugs）中饰演了一位患有帕金森病的苦情女，她在片中不惜正面全裸，力求将情欲戏表现得真实；性感裸戏引发了巨大的舆论关注。可即便如此，安妮仍然没有被简单地视作“肉弹”，她在观众乃至媒体眼中仍是“温馨而可爱”的，这种“性感”和单纯的搔首弄姿完全不一样。导演[[爱德华·兹威克]]说：“我在过去十几年一直关注着安妮的工作，她获得的机会越多获得的勇气也就越强，同时她的工作也就越来越棒，她是一个有志向，认真的演员。”