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2001年11月，张高丽离开了工作31年的广东，调任中共山东省委副书记、代省长、省长 <ref>[http://www.china.com.cn/news/politics/2012-12/26/content_27515218.htm “为民、务实、清廉”——记中央政治局常委张高丽]，中国网 ，2012-12-26</ref> 。2002年11月14日，在中共十六大上，当选为中央委员，同年11月21日接替赴中央任职的吴官正，出任中共山东省委书记。2003年1月，当选山东省人大常委会主任。2006年5月，已经退休的江泽民登泰山，张高丽下令封山两天，自己紧跟在后。2007年3月25日，转任中共天津市委书记，在同年10月22日举行的中共十七届一中全会上，当选中央政治局委员，成为党和国家领导人。

2013年3月16日，在第十二届全国人大会议上被任命为排名第一的国务院副总理 <ref>[http://politics.people.com.cn/n/2013/0316/c1001-20813756.html 十二届全国人大一次会议决定国务院其他组成人员 习近平签署主席令任命]，人民网，2013-3-16</ref> ，兼任国务院党组副书记与中央全面深化改革领导小组副组长、国家能源委员会副主任、国务院食品安全委员会主任、中央财经领导小组成员、中央军民融合发展委员会副主任等职务。