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2013年7月1日，2013年联合会杯决赛在里约热内卢的马拉卡纳体育场举行，巴西队3-0完胜西班牙队，获得了本届赛事的冠军。这是巴西队历史上第4次，也是连续第3届获得联合会杯冠军。刚刚加盟西甲豪门巴塞罗那的内马尔身披10号战袍，5场比赛，4球2助攻，连破布冯、卡西利亚斯这两大世界级门神大门，4次单场MVP(小组赛3场和决赛)，无争议地成为了赛事金球奖得主。

2014年6月12日，2014巴西世界杯揭幕战，巴西队3-1击败克罗地亚队。内马尔梅开二度，1进球和1点球再一次奠定了其巴西头牌的位置。6月24日，巴西世界杯A组末轮，巴西队4-1击败喀麦隆队。他上半时梅开二度，以4球升至本届射手榜首位。6月29日，1/8决赛，巴西队与智利队120分钟内战为1-1，点球决战中内马尔第五个出场并罚中点球，巴西队总比分4-3胜智利杀进8强。<ref>[http://2014.sina.com.cn/news/bra/2014-06-29/004916592.shtml?f_ww=1 世界杯-横梁救主门神扑2点球 巴西4-3智利杀进8强],新浪网，2014年06月29日</ref>7月5日，1/4决赛，巴西队2-1力克哥伦比亚队。第88分钟，内马尔在前场腾空拿球时，被哥伦比亚球员苏尼加从后面猛烈撞腰部后倒地，重伤离场掩面而泣。经过院方检查，发现内马尔第三节椎骨破裂性损伤，幸未伤及神经，但已经不可能重返世界杯赛场。<ref>[http://2014.sina.com.cn/news/bra/2014-07-06/012921104.shtml?f_ww=1 内马尔受重伤泪别世界杯 桑巴帝星或留终生遗憾],新浪网，2014年07月06日</ref>最终内马尔以4球1助攻获得本届世界杯铜靴奖。9月6日，巴西队同哥伦比亚队的国际足球友谊赛，新任队长内马尔终场前任意球绝杀对手，帮助桑巴军团1-0胜出。<ref>[http://sports.sina.com.cn/g/laliga/2014-09-05/03307322169.shtml?f_ww=1 内马尔正式成为巴西国家队新队长 接过席尔瓦的枪],新浪网，2014年09月05日</ref><ref>[http://sports.sina.com.cn/g/2014-09-06/10027323795.shtml?f_ww=1 热身赛-内马尔绝杀火爆8黄 巴西力擒十人哥伦比亚],新浪网，2014年09月06日10</ref>10月14日，巴西队与日本队进行热身，桑巴军团4-0完胜。内马尔国家队生涯首次完成大四喜，总进球达到40粒。<ref>[http://sports.sina.com.cn/g/2014-10-14/19367370294.shtml?f_ww=1 热身赛-内马尔大四喜且中框卡卡助攻 巴西4-0日本],新浪网，2014年10月14日</ref>