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1616年（万历四十四年）殿试第一（即状元），授翰林院修撰。其时阉党窃国，罗织善类，至天启年间更加猖獗，天启初，以养母乞归。遂以终养乞归，杜门十载。后进詹事府左中允，未赴任。魏大中、赵南星被难，蒙冤入狱，钱士升竭力营救。

江西万璟受魏忠贤陷害惨死，钱士升破产以恤其家，为东林党人所推崇。崇祯元年(1628)起用为少詹事，主管南京翰林院，总裁《实录》。次年，值业师钱龙锡被捕，即告病归里。崇祯四年为南京礼部右侍郎，代理尚书职务。任内奉旨祭告皇陵，见土地多荒芜，上疏建议减旧欠，招流亡，广开垦。崇祯六年九月，召拜礼部尚书兼东阁大学士，参预机务。次年二月，进为太子太保、文渊阁大学士，参与筹划国家大事。曾连续提请停事例，罢鼓铸，严惩赃吏，停止遣官督催新旧饷等事，思宗悉听从，责成抚按操办。其时庄烈帝（即明思宗崇祯）操切（操切亦即急于求成），东阁大学士温体仁又以刻薄佐助，上下嚣然。士升因撰“宽、简、虚、平”《四箴》以献，主张“宽以御众，简以临下，虚以宅心，平以出政”。大指讥切时政，深中时病（建议切中时弊），以此失帝意，明思宗虽然采纳其言，渐不满，心殊不悦。以“沽名”为罪，引罪乞休。不久，武生李琎请求推行搜刮江南富民的籍没法，士升以为“此横议动摇人心”，拟旨下刑部提问李琎，思宗不许。士升抗疏力辩，并以去就相争，触犯思宗，于崇祯九年四月称病求归，致仕归乡，在嘉善东门外景德讲寺大悲阁之西，营建放下庵，以更雨堂作祠堂，并捐祠田120亩。1644年甲申变后，与嘉兴知府钟鼎臣、给事中马嘉植、翰林屠象美等举兵反清，事败，削发为头陀。士升精研易学，病危时，犹有“易学垂成，遽尔永诀”之语。

著作有《表忠记》、《易揆》、《逊国逸书》、《增削南宋书》、《论扉奏章》、《赐馀堂集》、《五子近思录》、《庄子四篇诠》、《楞严外解》等。清《嘉善县志》收录其《定人心消乱萌疏》、《敬抒积悃疏》等文10篇。

钱士升，字抑之，嘉善人。万历四十四年殿试第一，授修撰。天启初，以养母乞归。久之，进左中允，不赴。高邑赵南星、同里魏大中受珰祸，及江西同年生万燝杖死追赃，皆力为营护，破产助之，以是为东林所推。