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同年六月，朱元璋率徐达等人渡江，攻占[[采石]]、[[太平府 (安徽省)|太平]]。在攻打采石和太平的战斗中，徐达与[[常遇春]]二人冲锋陷阵，勇冠三军，擒元将[[陈野先]]，随后徐达等分道攻占[[溧水]]、[[溧阳]]等地。至正十六年二月，朱元璋攻下集庆后，命徐达东取[[镇江]]。镇江克后，徐达将兵号令严肃，秋毫无犯。此后被任命为淮兴翼统军元帅<ref>《[[明史]]》（卷125）：“从渡江，拔采石，取太平，与常遇春皆为军锋冠。从破擒元将陈野先，别将兵取溧阳、溧水，从下集庆。太祖身居守，而命达为大将，帅诸军东攻镇江，拔之。号令明肃，城中宴然。授淮兴翼统军元帅。”</ref>。当时，[[张士诚]]占据[[常州]]，命令[[陈保二]]率水师进攻镇江。徐达在龙潭击败陈保二，于是请求增兵围困常州。张士诚派出将领前来增援，徐达率部离开城池设下两道埋伏圈等待，派[[王均用]]率部充当奇兵，而自己亲自指挥部队。张士诚军败走遭遇埋伏，被徐达击败，生擒张、汤二将。第二年攻克常州，晋升佥枢密院事。接着攻克[[宁国]]，进攻[[宜兴]]，派前锋[[赵德胜]]攻占[[常熟]]，生擒张士诚的弟弟[[张士德]]。至正十八年（1358年），再次进攻并攻占宜兴<ref>《[[明史]]》（卷125）：“时张士诚已据常州，挟江东叛将陈保二以舟师攻镇江。达败之于龙潭，遂请益兵以围常州。士诚遣将来援。达以敌狡而锐，未易力取，乃离城设二伏以待，别遣将王均用为奇兵，而自督军战。敌退走遇伏，大败之，获其张、汤二将，进围常州。明年克之。进佥枢密院事。继克甯国，徇宜兴，使前锋赵德胜下常熟，擒士诚弟士德。明年复攻宜兴，克之。”</ref>。

至正二十四年（1364年）正月，朱元璋稱吳王，以徐達為左[[相國]]。徐达率部攻克庐州，之后进攻[[江陵]]、[[衡州]]、[[宝庆]]等地，平定湖广。之后，指挥[[常遇春]]等进攻淮东，攻占[[泰州]]。张士诚军攻占[[宜兴]]，徐达率军收复。随后再次率兵渡江，攻占[[高邮]]，俘虏一千余人。再进军攻占[[安丰]]，俘虏元将[[忻都]]，迫使[[左君弼]]逃亡，获得其全部舰船。元军进攻[[徐州]]，徐达率军迎击，斩杀俘虏以万为单位计算，淮南淮北完全平定<ref>《[[明史]]》（卷125）：“明年，太祖称吴王，以达为左相国。复引兵围庐州，克其城。略下江陵、辰州、衡州、宝庆诸路，湖、湘平。召还，帅遇春等徇淮东，克泰州。吴人陷宜兴，达还救复之。复引兵渡江，克高邮，俘吴将士千余人。会遇春攻淮安，破吴军于马骡港，守将梅思祖以城降。进破安丰，获元将忻都，走左君弼，尽得其运艘。元兵侵徐州，迎击，大破之，俘斩万计。淮南、北悉平。”</ref>。随后，徐达建议乘胜进攻张士诚<ref>《[[明史]]》（卷125）：“师还，太祖议征吴。右相国李善长请缓之。达曰：“张氏汰而苛，大将李伯升辈徒拥子女玉帛，易与耳。用事者，黄、蔡、叶三参军，书生不知大计。臣奉主上威德，以大军蹙之，三吴可计日定。””</ref>。至正二十六年（1366年），朱元璋任命徐达为大将军，常遇春为副将军，统率二十万大军攻打张士诚。张士诚三路出击，徐达也分三路军应战，另外派兵扼其归路。张士诚战败回逃，不能入城，只得返回作战，徐达大败张士诚军，擒获将吏二百人，包围[[湖州]]。张士诚派[[吕珍]]等率军六万前来援救，驻屯[[旧馆]]，修筑五寨以自固。徐达让常遇春等建造十座堡垒加以围阻。张士诚又亲率精兵来援，徐达在[[皂林]]大败其军，张士诚逃走，遂攻克升山水陆寨。[[五太子]]、[[朱暹]]、吕珍等都投降，徐达巡行城下，湖州投降。然后攻下[[吴江州]]，从太湖进围平江。次年，攻取[[平江路|平江]]，生擒[[张士诚]]。在平江城即将被攻克时，徐达与常遇春相约说：“军队入城，我军扎营城左，你军扎营城右。”又命令将士道：“抢劫百姓财物者死，毁坏百姓房屋者死，擅自离营二十里者死。”入城之后，吴人安然如故。还师之后，徐达被封为信国公<ref>《[[明史]]》（卷125）：“太祖大悦，拜达大将军，平章遇春为副将军，帅舟师二十万人薄湖州。敌三道出战，达亦分三军应之，别遣兵扼其归路。敌战败返走，不得入城。还战，大破之，擒将吏二百人，围其城。士诚遣吕珍等以兵六万赴救，屯旧馆，筑五寨自固。达使遇春等为十垒以遮之。士诚自以精兵来援，大破之于皁林。士诚走，遂拔升山水陆寨。五太子、硃暹、吕珍等皆降，以徇于城下，湖州降。遂下吴江州，从太湖进围平江……既而平江破，执士诚，传送应天，得胜兵二十五万人。城之将破也，达与遇春约曰：“师入，我营其左，公营其右。”又令荅士曰：“掠民财者死，毁民居者死，离营二十里者死。”既入，吴人安堵如故。师还，封信国公。”</ref>。