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1927年，父亲[[钱壮飞]]将其送入[[黎锦晖]]主办的[[中华歌舞团]]学习歌舞，拜[[黎锦晖]]为干爹，改名'''黎莉莉'''。不久，黎莉莉即因为美貌和舞艺而走红，与[[王人美]]、[[胡蝶]]并称为“歌舞三傑”。<ref name=ziliao/><ref name=lao/>她和[[王人美]]、[[薛玲仙]]、[[胡笳]]，并称歌舞团的“四大天王”。<ref name=fan/><ref>[https://baijiahao.baidu.com/s?id=1623234768775479468&wfr=spider&for=pc 上海老歌星人物谱：黎莉莉 大上海最早的一批老歌星之一], 　谈音说乐家2019-01-21</ref>

1931年，黎莉莉随歌舞团一同加入[[联华影业公司]]。歌舞团更名为“联华歌舞班”，1932年解散。她成为联华影业公司的基本演员。1932年，她主演了孙瑜导演的电影《火山情血》，同年和[[王人美]]合演电影《芭蕉叶上诗》；1933 年主演电影《天明》，参演电影《小玩意》。后来，孙瑜专门为黎莉莉写了几个剧本，由黎莉莉主演，包括电影《体育皇后》和《大路》，在这两部电影中，黎莉莉形象健康活泼，被公认为“甜姐”，受到学生及青年喜爱。1935年到1937年，她在[[联华影业公司]]主演了《[[狼山喋血记]]》、《人海遗珠》等八部电影。<ref name=ziliao/><ref name=lao/>