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2006年，凯莉-安妮-莫斯她出演了柏林电影节开幕影片《雪饼》(Snow Cake)，与艾伦·里克曼（Alan Rickman）和西格尼·韦弗(Sigourney Weaver)合作。<ref>[https://movie.douban.com/celebrity/1022581/ 豆瓣网]</ref>。

1999年的《黑客帝国》改变了莫斯的命运，当她被选中去扮演1999年票房大热门《黑客帝国》中的性感黑客崔妮蒂（Trinity），她的职业生涯也随之出现了突破她因此片一举成名。片中她戴着墨镜和身披黑衣的[[基努·里维斯]]相互辉映。《[[黑客帝国]]》三部曲的成功也成就了莫斯，敏捷的身手，凌厉的眼神，她在《黑客帝国》中的酷毙表现震惊全球，使人们深深的记住了这个银幕中的女黑客。