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勒布朗在2003年6月26日的NBA選秀會上以第一輪第一順位被[[克里夫蘭騎士]]選中。
2003年10月29日，生涯的第一場比賽面對[[沙加緬度國王]]，取得25分、6籃板、9助攻及60%的投籃命中率（20投12中）<ref name="first">basketball-reference.com, [http://basketball-reference.com/fc/gl.cgi?player=jamesle01&year=2004 James 2003-04 Game Log]{{dead link|date=2017年11月 |bot=InternetArchiveBot |fix-attempted=yes }}, accessed 2007年4月27日。</ref>。
2003年11月29日，面對[[曼菲斯灰熊]]，攻下33分，成為NBA史上最年輕達成單場30分的球員（18歲334天）。
2004年3月27日，對戰[[紐澤西籃網]]，取得41分，成為NBA史上最年輕達成單場40分的球員（19歲88天）<ref>espn.com, [http://sports.espn.go.com/nba/news/story?id=1786166 James receives 78 of 118 first-place votes]，2007年5月7日閱覽。</ref>。
勒布朗在新秀賽季場均20.9分、5.5籃板、5.9助攻<ref name="nbastat">nba.com, [http://www.nba.com/playerfile/lebron_james/career_stats.html LeBron James: Player Info Page] {{webarchive|url=https://web.archive.org/web/20070516055606/http://www.nba.com/playerfile/lebron_james/career_stats.html |date=2007-05-16 }}, accessed 2007年4月27日</ref>，是繼辛辛那提皇家（國王前身）後衛[[奥斯卡·罗伯逊]]及[[芝加哥公牛]]傳奇球星[[麥可·喬登]]後，NBA史上第三位於新秀球季就能得到平均「20分、5籃板、5助攻」的球員<ref name="nbabio">nba.com, [http://www.nba.com/playerfile/lebron_james/bio.html LeBron James: NBA Bio] {{Wayback|url=http://www.nba.com/playerfile/lebron_james/bio.html |date=20070505064123 }} ，2007年4月27日</ref>。
這個賽季騎士的成績是35勝47負，比上季多贏得18場比賽，未能进[[NBA季后赛|季後賽]]<ref>basketball-reference.com, [http://basketball-reference.com/teams/CLE/2004.html 2003-04 Cleveland Cavaliers]，2007年4月27日</ref>。
2006年3月22日~4月8日，勒布朗連續九場比賽得分在35分以上，自1970年代起，只有[[麥可·喬丹]]及[[柯比·布萊恩]]才能達成這項記錄<ref name="mvpc">nba.com, [http://www.nba.com/cavaliers/news/lbj_mvp_candidate_060419.html 2006 NBA MVP Candidate - LeBron James]，2007年5月4日觀看</ref>。
勒布朗在本賽季平均取得31.4分、7.0籃板、6.6助攻<ref name="nbabio"/>，成為NBA史上最年輕達成單季平均超過30分的球員（21歲107天）。同時，他也是史上第四位單季平均在30分、7籃板及6助攻以上的球員<ref name="usabio">usabasketball, [http://www.usabasketball.com/biosmen/lebron_james_bio.html USA Basketball: LeBron James Bio] {{webarchive|url=https://web.archive.org/web/20070514045140/http://www.usabasketball.com/biosmen/lebron_james_bio.html |date=2007-05-14 }} ，2007年4月27日</ref>。
騎士隊本季戰績50勝32敗，以東區第四種子晉級季後賽，也是1998年以來首次晉級<ref name="clinch">nba.com, [http://www.nba.com/games/20060329/DALCLE/recap.html James, Cavs Top Mavs To Clinch Playoff Berth]，2007年5月1日觀看</ref>，首輪將遇到[[華盛頓巫師]]隊。
==== 2009-10年：衛冕MVP ====
詹姆士連續六次參加NBA明星賽<ref name="allstar2010">espn.com, [http://sports.espn.go.com/nba/allstar2010/news/story?id=4846991 NBA announces All-Star starters], accessed, February 18, 2010.</ref>，更連續三年取得250萬票。2月18日與同梯好友安東尼上演頂尖對決，取得43分、13個籃板及15次助攻，最後116-118惜敗丹佛金塊。<ref name="trip"/>這是自1962年2月13日[[奧斯卡·羅伯遜]]以來首次有球員在單場比賽取得40分、13個籃板及15次助攻。<ref name="trip">[http://sports-ak.espn.go.com/nba/recap?gameId=300218005 Carmelo, LeBron stage memorable duel as Nuggets end Cavs' streak in OT]，2010年2月18日觀看</ref>。詹姆士雖然成功帶領騎士以東岸首名晉身季後賽，成為常規賽最有價值球員。第一輪順利淘汰芝加哥公牛隊，季後賽第二輪的對手是波士頓塞爾特人，其中第五場14投三中取得15分<ref>[http://www.vancouversun.com/sports/LeBron+James+Game+response+against+Celtics+could+define/3024518/story.html LeBron James' Game 6 response against Celtics could define him] {{webarchive|url=https://web.archive.org/web/20100519134537/http://www.vancouversun.com/sports/LeBron+James+Game+response+against+Celtics+could+define/3024518/story.html |date=2010-05-19 }} 溫哥華太陽報2010年5月13日</ref>。雖然第六場賽事取得季後賽第六個大三元，但仍以85-94不敵波士頓塞爾特人而遭淘汰出局。詹姆士將在新球季換穿6號球衣，原因是為了尊重[[麥可·喬丹]]而放棄自己原有的23號背號<ref>http://sports.espn.go.com/nba/news/story?id=4958324</ref>。
===邁阿密熱火（2010−2014）===