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钱端升先生"以教书为业，也以教书为生。"1924年归国后，在清华大学讲授政治学、宪法学。1927年，任教于南京中央大学，在《现代评论》杂志连续发表论述，强烈要求废除"领事裁判"，归还租界;并主张吸取西方经验，建立完善的中国行政系统。1930年，钱端升回清华大学政治学系任教并兼任课北京大学。1934年，继任天津《益世报》主笔主笔，数月间发表议论170篇，针砭时弊，终也被迫去职，再度往南京中央大学任教。 [[ 柳亚子 ]] 《怀人》诗，赞"钱郎才气颇纵横，抵掌能谈政与兵。揽辔澄清吾已倦，论坛一臂汝能撑。"

作为国民参政会的参政员，在无数次的国民政府国民参政会会议上，钱端升和 [[ 张奚若 ]] 、 [[ 罗隆基 ]] 、 [[ 周炳琳 ]] 一道，成为 [[ 蒋介石 ]] 最害怕起立质询的参政员。用赵宝熙先生的话说，"这四位教授，虽然政治立场不尽相同，但都痛恨腐败、独裁，力争民主，且皆熟悉西方民主程序。"中国古话说"秀才遇到兵，有理说不清"，但在钱端升等参加的国民参政会上就不完全适用了，纵然蒋介石身居第二次世界大战中国战区的总司令，但面对钱端升等知识分子，依然不得不有所收敛。

突然间一声枪响，紧接着枪声大作，子弹"啾啾"地飞过师生们头顶，当局出动军警团团包围住师生，企图鸣枪驱散时事报告会。钱端升先生并没有因此终止他的演讲。国民党军警此计不成，又突然停电试图结束时事报告会。钱端升和其他师生一道，又点起汽灯继续发表他们的看法，一直到会议结束。11月27日昆明各大中学校代表决议全市总罢课，钱端升出席了19日的西南联合大学教授会，通过公开抗议支持学生的行动。12月1日，国民党军政当局制造了"一二·一"惨案，在联大师范学院大门前开枪并投掷手榴弹，联大学生潘琰、李鲁连等4人当场死亡，重伤20多人。12月2日联大教授集会，推选钱端升、 [[ 周炳琳 ]] 、费青、燕树棠、赵凤喈5位教授组成了法律委员会，准备起诉。此举得到成都、上海各界纷纷响应后，国民党特务甚至寄给钱端升一颗子弹，以此相威胁。应该说，面对国民党的极权统治，钱端升表现出了知识分子的骨气和勇气，他几乎从来没有退缩过，正可谓"铁肩担道义，辣手著文章"也。

北政迅速汇聚了钱瑞升、 [[ 王铁崖 ]] 、费青、吴恩裕、曾炳钧、龚祥瑞、楼邦彦、芮沐、黄觉非、严景耀、雷洁琼、张锡彤、徐敦璋、汪瑄、阴法鲁、杜汝楫、朱奇武、程筱鹤、余叔通、 [[ 张国华 ]] 、张子培等。这些令该们后辈学人仰视的学术星宿代表着二十世纪五十年代中国法学、政治学、社会学这三大学科的最高水平。

3月17日，宪法起草小组回到北京。3 月中旬， [[ 周恩来 ]] 总理、 [[ 董必武 ]] 同志又邀请了非中共党员的宪法起草委员会委员进行讨论。在此期间，中共中央请周鲠生、钱端升为立法顾问，叶圣陶、吕淑湘为语文顾问，对宪法草案进行了专门研究。通过以上工作，正式形成了《中 华人民共和国宪法草案(初稿)》， 作为中共中央的建议稿向宪法起草委员会提出。这个草案作为宪法起草委员会和第一届全国人民代表大会第一次会议讨论的基础，确立了54年宪法典的基本框架与体系。

1954年6月11日，在中南海勤政殿举行了宪法起草委员会第四次全体会议。 [[ 毛泽东 ]] 主持会议。 这是向中央人民政府委员会正式提交宪法草案以前的最后一次会议。钱端升教授出席，并向毛泽东同志详细说明了武装力量和武装部队的称呼问题。

1972年 [[ 尼克松 ]] 访华后，中美建交问题出现端倪。而就当时而言，中美建交亟待解决的一个问题就是双方资产问题。这个问题由来已久，可以追溯到1949年中华人民共和国成立，当时中国的外交政策全面倒向苏联，冻结了美国在中国大陆的一切财产，而美国亦以美国境内的中国财产属于中华民国为由，拒绝还给中华人民共和国。"两国要建交，首先面临的问题就是双方的资产怎么解冻。对于当时的外交部来说，这是个难题，他们以前没有碰到过。周恩来对他们说可以去找钱端升，这样钱端升教授就被'借'到外交部的条发司，研究档案资料，应该根据什么法约来进行谈判。外交部给钱端升派了个车，每天接他到那里去。"