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1791年，他進入劍橋的耶穌學院。在大學期間，他閱讀狂想曲，尤其是閱讀在想像力和有遠見的哲學著作上，並且由於他的口才和出色的記憶而被他的同學們所記住。在劍橋度過的第三年，由於經濟困難，他去了倫敦，以[[西拉·湯金·康伯巴赫]]的名義被徵召為龍騎兵。一直待到被朋友發現，他的一群兄弟將他贖回，科爾里奇才又回到了劍橋。
回國後，他焦躁不安。法國大革命前後的思想和政治動盪引發了關於社會本質的激烈而緊迫的討論。科爾里奇與詩人 見面 索西 的機會是[[羅伯特·索瑟]]（Robert Southey）帶領這兩個人策劃了這樣的“全權統治”，並在賓夕法尼亞州的薩斯奎哈納河旁建立了一個社區。為此，科爾里奇（Coleridge）永久離開了劍橋，與[[索西]]（Southey）一起在布里斯托爾成立了公共講師。
1795年10月，他與當地女學生的女兒[[薩拉·弗里克]]（Sara Fricker）結婚。不久之後，索西（Southey）退出了全民同盟的計劃，讓科爾里奇（Coleridge）娶了一個他並不真正愛的女人。然而，在此期間，科爾里奇（Coleridge）著手研究人類心靈的本質，以非同尋常的方式開花。