愛因斯沃斯在多倫多大學獲得博士學位後，留在其母校擔任教師。後來因為第二次世界大戰的關係，她在1942年加入加拿大婦女軍團，並擔任陸軍考官，她的職責包括管理臨床評估和人員評估測試。 不久後她升級成為加拿大婦女軍團人員主任顧問，並於1945年陞升成為少校。第二次世界大戰結束後，愛因斯沃斯回到多倫多大學繼續教授[[人格心理學]]，<ref>Klopfer, B., Ainsworth,M. D., Klopfer, W. E., & Holt, R. R.(1954), Developments in the Rorschach technique (Vol. 1). Yonkers-on-Hudson, NY:World Book.</ref>  在多倫多大學期間，她邂逅了心理系研究生[[倫納德·愛因斯沃斯]]，二人相愛在1950年結婚，之後因為倫納德到倫敦大學博士學位關係，而搬家到倫敦。瑪麗加入了一個研究團隊，與英國發展心理學家[[約翰·鮑比]] （John Bowlby），一起研究與母親分離對嬰兒個性的影響。1954年，為了更深入的研究，她遠赴非洲烏干達，跑遍了六七個村莊，對那裡的母嬰進行了「斷奶」實驗。她甚至學會了當地的語言， 之後 在1955 她根據這段調研，撰寫了《烏干達的嬰兒期》（Infancy in Uganda，1967）一書，成為心理學上的經典著作。<ref name=“每日頭條"/> 1955 年至1974年期間，她長期在[[翰霍普金斯大學]]當任教授，最後於1975年搬至維吉尼亞州的夏律第鎮，在[[維吉尼亞大學]]教學並定居，並在1984年成為維吉尼亞大學的名譽教授退休。退休後，她在1989 年獲美國心理學會傑出科學貢獻獎。<ref name=“知乎"/>，並在1998年獲得美國心理學基金會心理學學士終身成就獎。

 愛因斯沃斯和她丈夫安斯沃思的婚姻關係只維持了10年，他們在1960年離婚。在這10年中，因為安斯沃思的職業生涯的關係，愛因斯沃斯陪伴安斯沃思到不同地方，讓她有機會和許多有影響力的心理學家見面，包括英國發展心理學家[[ 約翰·鮑比]] （John Bowlby） 。他們也曾搬到[[烏干達]]的[[坎帕拉]]，在烏干達，愛因斯沃斯進行了她的第一次“母嬰”觀察。並因實地觀察及研究，愛因斯沃斯進而發表其第二本著作，《烏干達的嬰兒期》 （Infancy in Uganda，1967） 。<ref name=" Bretherton">Bretherton, I. (2003). Mary Ainsworth: Insightful observer and courageous theoretician. Portraits of pioneers in psychology, 5, 317-331.</ref>